水的氧化是整个水分化的瓶颈。该反响是典型的质子耦合电子搬运(PCET)反响，触及四个电子和四个质子的搬运。PCET反响可以终究靠次序质子-电子搬运(SPET)途径或协同质子-电子传递(CPET)途径进行，极大地影响动力学屏障。加快质子搬运已被证明是促进水在半导体光阳极上氧化的要害。

  关键2. 作者提出了一种SPET途径来解说H 2 O的半阶动力学，标明H 2 O不是水氧化反响中的直接反响物。可是预反响进程，H 2 O离解，应该在水氧化产生之前进行。这种SPET途径是促进水在光阳极上氧化的动力学瓶颈。

  关键3. 作者发现运用Ni 1-x Fe x OOH电催化剂进行的进一步外表改性α-Fe 2 O 3 光阳极，其对H 2 O表现出显着的一级反响，并在高H 2 O浓度([H2O]，4-16 M)下将水氧化的TOF提高了1个数量级。结合H/D动力学同位素效应(KIE)、操作衰减全反射傅立叶改换红外光谱(ATR−FTIR)和外表问询扫描电化学显微镜(SI-SEM)丈量，提醒了从SPET到CPET途径的机制改变。

  作者初次发现Ni 1-x Fe x OOH是PCET调制器。此外，PT进程可以终究靠运用质子受体(吡啶)来调理，这在低[H 2 O](0.1-0.4 M)下显着提高了TOF近一个数量级。

  图2. α-Fe 2 O 3 光阳极上OH - 的速率规律剖析以及质子浓度对H 2 O速率规律的影响 。